Der in Fussballerkreisen als "El Payaso" (der Clown) bekannte Mittelfeldspieler aus der Provinz Córdoba hat bereits bei mehr als einer Gelegenheit zugegeben, dass er eigentlich nie vorgehabt hat, Fussballspieler zu werden. Dann folgte er jedoch einigen Freunden, die diesen Weg eingeschlagen hatten und die er bald überflügeln sollte. Nach seinem Aufstieg in die von José Pekerman äußerst erfolgreich trainierte U-20-Auswahl erlebte Aimar die erste schwere Enttäuschung in seiner Fussballlaufbahn: das Ausscheiden der U-23-Mannschaft bei der Qualifikation für das Olympische Fussballturnier 2000 in Sydney.

Sein Debüt in der A-Nationalelf feierte Aimar schließlich am 9. Juni 1999 in den USA, als Argentinien und Mexiko sich nach einem unterhaltsamen Spiel mit einem 2:2-Unentschieden trennten. Seitdem gehörte Aimar unter Marcelo Bielsa regelmäßig zu dem Aufgebot, dem die Qualifikation für den FIFA Weltpokal Korea/Japan 2002" gelang. Sein erstes Tor für die A-Nationalmannschaft erzielte er am 16. August 2000 in Buenos Aires beim 1:1 gegen Paraguay.

Ganz im Gegensatz zu seinem forschen Auftreten auf dem Platz ist Aimar für seine ausgesprochene Zurückhaltung gegenüber den Medien gekannt. Dennoch hat er mit seinem unerschütterlichen Frohsinn auf dem Spielfeld und dank seiner beneidenswerten Schussstärke und Spielübersicht eine Menge Anhänger gefunden.

Seine erste FIFA Fussball-Weltmeisterschaft bestritt er 2002 mit der Mannschaft, die bereits nach der ersten Runde ausscheiden musste, wobei der Mann aus Córdoba jedoch in der Presse als eine der Stützen des Teams gelobt wurde. In der südamerikanischen Qualifikation, wo das gute Image wiederhergestellt werden sollte, lieferte er Fussball und Tore vom Feinsten, bis ihm eine Reihe von Verletzungen einen Strich durch die Rechnung machte.

Auf Vereinsebene gewann Aimar mit River Plate die Apertura (1996/1997) und die Clausura (1997 und 1999).

2001 wechselte er dann für geschätzte 25 Millionen Euro nach Spanien zum FC Valencia. Mit Valencia wurde er zweimal spanischer Meister und nahm außerdem am Finale der Champions League teil, das seine Mannschaft im Jahre 2001 gegen Bayern München verlor. Im Jahr 2006 wechselte er für 10.5 Millionen Euro zu Real Saragossa.